Zur Bewertung der Kohlendioxidlöslichkeit in Polymeren mittels Genexpressionsprogrammierung

Scientific Reports Band 13, Artikelnummer: 12505 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Die Bewertung, Vorhersage und Messung der Löslichkeit von Kohlendioxid (CO2) in verschiedenen Polymeren ist für Ingenieure in verschiedenen chemischen Anwendungen, wie etwa der Gewinnung und Erzeugung neuartiger Materialien, von entscheidender Bedeutung. In dieser Arbeit wurden Korrelationen basierend auf der Genexpressionsprogrammierung (GEP) erstellt, um den Wert der Kohlendioxidlöslichkeit in drei Polymeren vorherzusagen. Die Ergebnisse zeigten, dass die generierten Korrelationen eine herausragende Effizienz darstellen und Vorhersagen für die Kohlendioxidlöslichkeit mit zufriedenstellenden durchschnittlichen absoluten relativen Fehlern von 9,71 %, 5,87 % und 1,63 % für Polystyrol (PS), Polybutylensuccinat-Co-Adipat (PBSA), bzw. Polybutylensuccinat (PBS). Eine auf dem Henry-Gesetz basierende Trendanalyse zeigte, dass steigender Druck und sinkende Temperatur zu einer Erhöhung der Kohlendioxidlöslichkeit führen. Schließlich wurde die Ausreißererkennung mithilfe des Leverage-Ansatzes angewendet, um die verdächtigen Datenpunkte zu erkennen. Die Ausreißererkennung zeigte die statistische Validität der entwickelten Korrelationen. Williams Diagramm der drei generierten Korrelationen zeigte, dass alle Datenpunkte mit Ausnahme eines Punktes für PBS-Polymer und drei Punkten für PS-Polymer im gültigen Bereich liegen.

In den letzten Jahren ist die Anwendung verschiedener Polymere in verschiedenen Branchen, einschließlich der Erdölindustrie, zu einem attraktiven Thema geworden. Der Flüssigkeitsadsorptionsprozess in verschiedenen Polymeren ist ein wesentlicher Faktor in den Konzepten der Ölindustrie, wie z. B. der verbesserten Ölrückgewinnung (EOR)1,2,3, der Gastrennung, der Aufnahme von Additiven und Schäumungsprozessen4,5. Kohlendioxid (CO2) ist eines der bedeutendsten Gase, das eine bemerkenswerte Rolle für die Struktur von Polymeren, Polymerschäumen und Produktionseigenschaften spielt4,6. Auch CO2 und überkritisches Kohlendioxid (SCCO2) (ein überkritisches Kohlendioxid wird als eine Flüssigkeit beschrieben, bei der sowohl Temperatur als auch Druck über kritischen Werten liegen) sind zu den gebräuchlichsten umweltfreundlichen Materialien geworden, die in großem Umfang in Lösungsmitteln verwendet werden , Antilösungsmittel oder gelöster Stoff in zahlreichen Verarbeitungsprozessen, einschließlich Materialsynthese, Materialmodifikation, Schäumungsprozessen, Polymerisation und Partikelproduktion7,8,9. SCCO2 ist potenziell attraktiv als Lösungsmittel, das Eigenschaften aufweist, die eine Mischung derjenigen sind, die normalerweise mit Flüssigkeiten oder Gasen verbunden sind. Die CO2-Löslichkeit ist die maximale CO2-Menge, die in verschiedenen Lösungen gelöst werden kann. Die Bewertung, Vorhersage und Messung der CO2-Löslichkeit in verschiedenen biologisch abbaubaren Polymeren ist für Ingenieure in verschiedenen chemischen Anwendungen wie der Extraktion und Erzeugung neuartiger Materialien zu einer bemerkenswerten Technologie geworden10,11,12,13,14. Biologisch abbaubare Polymere sind eine besondere Art von Polymeren, die durch einen bakteriellen Auflösungsprozess zerfallen und in natürliche Flüssigkeiten wie CO2 und N2 gelangen. Polybutylensuccinat (PBS) und Polybutylensuccinat-Coadipat (PBSA) sind zwei anwendbare biologisch abbaubare Polymere, die von Showa Highpolymer Co. Ltd. und Showa Denko K.K15,16 entwickelt wurden.

Um die Gaslöslichkeiten in Polymeren, insbesondere CO2, vorherzusagen, wurden seit 1986 verschiedene experimentelle, empirische und theoretische Ansätze untersucht. 1986 und 1993 maßen Shah et al.17,18 die Löslichkeit verschiedener Gase, einschließlich CO2, in Silikonpolymeren bei höheren Drücken bis 26 Atmosphären und Temperaturwerte von 10, 35 und 55 °C. Im Jahr 1994 sagten Li et al.19 die Löslichkeit von CO2 in Aminsystemen voraus. Sie betrachteten binäre und ternäre Gemische, die drei Lösungsmittel enthielten, nämlich Monoethanolamin (MEA), Methyldiethanolamin (MDEA) und Wasser (H2O). Sie verwendeten Temperaturen im Bereich von 0–225 °C. Sie modellierten die CO2-Löslichkeit in Aminmischungen als Funktion der Temperatur. Zwei Jahre später untersuchten Sato et al.20 die Löslichkeit von CO2 und N2 in Polystyrol unter hohen Druck- und Temperaturbedingungen. Sie maßen die Gaslöslichkeit bei Drücken bis zu 20 MPa und Temperaturen von 373,2 bis 453,2 K. Im Jahr 1998 berechnete Aubert21 die CO2-Löslichkeit bei Drücken bis zu 9,65 MPa mithilfe der Quarzkristall-Mikrowaagentechnik. Im nächsten Jahr untersuchten Webb et al.22 und Sato et al.23 die Diffusion und Löslichkeit von CO2 in Polymeren unter hohen Drücken und Temperaturen. Ihren Untersuchungen zufolge nahmen die Löslichkeiten mit steigendem Druck zu und mit steigender Temperatur ab. Im Jahr 2000 schlugen Sato et al.15 empirische Beziehungen zur Bestimmung der Löslichkeit und des Diffusionskoeffizienten von CO2 vor. Sie betrachteten Druck und Temperatur als abhängige Variablen im Bereich von 1,025–20,144 MPa bzw. 323,15–453,15 K. Sie stellten fest, dass die Löslichkeit von CO2 in Polymeren im geschmolzenen Zustand mit steigendem Druck und sinkender Temperatur zunimmt. Ein Jahr später maßen Hilic et al.24 die Löslichkeit von N2 und CO2 in Polystyrol, wobei ein Druck von 3,05 bis 45 MPa und eine Temperatur von 338 bis 402 K berücksichtigt wurden. Darüber hinaus wurde eine experimentelle Technik mit einem Kraftsensor mit vibrierendem Draht angewendet. Sie stellten einen linearen Zusammenhang zwischen zunehmender Löslichkeit mit zunehmendem Druck und abnehmender Temperatur fest. Im selben Jahr berechneten Sato et al.25 die Löslichkeiten von CO2 im Temperaturbereich von 313,15–373,15 K und Drücken bis zu 17,5 MPa. Im Jahr 2002 untersuchten Park et al.26 die CO2-Löslichkeit in Alkanolaminlösungen bei den Werten 40, 60 und 80 °C für die Temperatur und 0,1–50 psia für den Druck. Sie repräsentierten ein Dampf-Flüssigkeits-Gleichgewicht von CO2 in diesen Lösungen. Im selben Jahr untersuchten Sato et al.27 die CO2-Löslichkeit in Poly(2,6-dimethyl-1,4-phenylenether) (PPO) und PS bei Temperaturen von 373,15, 427,15 und 473,15 K und Drücken bis zu 20 MPa . Sie fanden heraus, dass die Löslichkeit von CO2 mit zunehmender PPO-Konzentration zunimmt. Ein Jahr später, im Jahr 2003, sagten Hamedi et al.28 die Adsorption von CO2 in verschiedenen Polymeren basierend auf einer Gruppenbeitragszustandsgleichung (EoS) mit Eingangsbereichen von 283–453 K und 1–200 bar für Temperatur bzw. Druck voraus . Ihr bestes Ergebnis war ein durchschnittlicher absoluter relativer Fehler (AARE) von 5,5 % für Polystyrol. Im Jahr 2006 haben Li et al.29 Gaslöslichkeiten und Diffusionsvermögen in Polylactid bei einer Temperatur von 180–200 K und Drücken von bis zu 28 MPa mithilfe einer Magnetschwebewaage (MSB) gemessen. Darüber hinaus übernahmen sie ein theoretisches Modell, das auf dem zweiten Fick-Gesetz basiert, um Diffusionskoeffizienten von N2 und CO2 in Polylactid zu extrahieren. Sie stellten fest, dass CO2 bei gleicher Temperatur eine geringere Diffusionsfähigkeit als N2 aufwies. In diesem Jahr verwendeten Nalawade et al.9 SCCO2 als grünes Lösungsmittel für die Verarbeitung von Polymerschmelzen. Sie haben festgestellt, dass SCCO2 aufgrund seiner hohen Löslichkeit in Polymeren in vielen Polymerisationsprozessen anwendbar ist. Im Jahr 2007 erstellten Lei et al.30 Auftriebskorrelationen und die Zustandsgleichung von Sanchez und Lacombe, um den Quellungsgrad, die Kristallinität und die Löslichkeit von CO2 in Polypropylen abzuschätzen. Sie erreichten, dass die CO2-Löslichkeit mit der Temperatur zunächst abnahm und dann zunahm. Zwei Jahre später entwickelten Khajeh et al.31 ein intelligentes Modell basierend auf dem adaptiven Neuro-Fuzzy-Inferenzsystem (ANFIS), um die Löslichkeit von CO2 in Polymeren vorherzusagen. Sie verwendeten bis zu 37 Datenpunkte für verschiedene Polymere. Im Jahr 2011 untersuchten Xu et al.32 eine theoretische Studie zu Löslichkeitskorrelationen von CO2 in Ether- und Carbonylgruppen von Polymeren, nämlich Poly(ethylenoxid) (PEO), Poly(propylenoxid) (PPO), Poly(vinylacetat) ( PVAc), Poly(ethylencarbonat) (PEC) und Poly(propylencarbonat) (PPC). Sie zeigten, dass die CO2-Löslichkeit in PPC höher ist als bei anderen in ihrer Studie verwendeten Polymeren. Im nächsten Jahr entwickelten Han et al.13 kontinuierliche Reaktionen und erwogen wirtschaftliche Konzepte für SCCO2-Anwendungen. Im Jahr 2013 entwickelten Li et al.33 ein künstliches neuronales Netzwerk (ANN), um die Gaslöslichkeiten in Polymeren abzuschätzen. Ihre Forschung zeigte anhand ihrer Korrelation eine gute Übereinstimmung zwischen experimentellen und vorhergesagten Daten. Im selben Jahr haben Minelli und Sarti34 die Löslichkeit und Durchlässigkeit von CO2 in verschiedenen glasartigen Polymeren gemessen, indem sie den Diffusionskoeffizienten als kinetischen Faktor berücksichtigten. Im Jahr 2015 wurden verschiedene mathematische und theoretische Ansätze von Ting und Yuan10, Li et al.7 und Quan et al.12 untersucht, um CO2-Eigenschaften einschließlich der Löslichkeit abzuschätzen. Alle zeigten, dass die CO2-Löslichkeit einen direkten Zusammenhang mit dem Druck und einen umgekehrten Zusammenhang mit der Temperatur hat. Zwei Jahre später entwickelten Mengshan et al.8,35 ein künstliches neuronales Netzwerk und eine Technik der künstlichen Intelligenz basierend auf der Diffusionstheorie, um die Löslichkeit von CO2 und SCCO2 in Polymeren vorherzusagen. Im Jahr 2019 entwickelten Soleimani et al.4 ein auf Entscheidungsbäumen (DT) basierendes intelligentes Modell zur Schätzung der Löslichkeit von CO2. Sie verwendeten 515 Datenpunkte mit einem Bereich von 306–483,7 K für die Temperatur und 1,025–44,41 MPa für den Druck. Ein Jahr später untersuchten Li et al.36 eine umfassende Übersicht über das CO2-Polymersystem. Sie verwendeten zwei Arten von mehrskaligen Methoden, nämlich ein thermodynamisches Berechnungsmodell und eine Computersimulation, um die CO2-Löslichkeit in Polymeren zu messen. Ihr entwickeltes Modell kann in der Chemie und der chemischen Industrie eingesetzt werden, beispielsweise für rheologische Phaseneigenschaften und Polymerselbstorganisation. Im Jahr 2022 wurden verschiedene experimentelle, theoretische und modellierende Untersuchungen durchgeführt, um die Löslichkeit von CO2 und anderen Gasen in Wasser-Polymer-Systemen zu messen. Sun et al.37 haben die CO2-Löslichkeit in öl- und wasserbasierten Bohrflüssigkeiten mithilfe des Probenanalyseansatzes gemessen. Ihre Ergebnisse zeigten, dass der Aussalzeffekt des Elektrolyten auf die Gaslöslichkeit mit zunehmender molarer Ionenkonzentration verstärkt werden kann. Ihre Studie zeigte auch, dass die Fehler der CO2-Löslichkeit in den ölbasierten und wasserbasierten Bohrflüssigkeiten 6,75 % bzw. 3,47 % betragen. Darüber hinaus untersuchten Ushiki et al.38 die Löslichkeit und Diffusionsfähigkeit von CO2 in Polycaprolacton (PCL) mithilfe der Perturbed-Chain-Statistic-Associating-Fluid-Theorie (PC-SAFT) und Methoden des freien Volumens. Ihrer Arbeit zufolge wurde festgestellt, dass die CO2-Löslichkeit mit dem Henry-Gesetz übereinstimmt, und das PC-SAFT EoS beschrieb die Löslichkeit hinreichend. Außerdem untersuchten Kiran et al.39 die Diffusionsfähigkeit und Löslichkeit von CO2 und N2 in Polymeren. Sie verwendeten Sanchez-Lacombe EoS zur Modellierung der Löslichkeit. Darüber hinaus lieferten Ricci et al.40 einen umfassenden theoretischen Rahmen für die überkritische Sorption und den Transport von CO2 in Polymeren. In ihrer Studie wurde die CO2-Sorption anhand von Daten modelliert, die im gesamten kritischen Bereich bei verschiedenen Temperaturen und Drücken bis zu 18 MPa verfügbar waren.

Die vorliegende Forschung konzentriert sich hauptsächlich auf die Generierung genauer Korrelationen für die Vorhersage der CO2-Löslichkeit unter Berücksichtigung des Drucks und der Temperatur des Polymers als Eingangsvariablen. Die generierten Korrelationen basieren auf der Technik der Genexpressionsprogrammierung (GEP). Es wird eine umfassende Datenbank mit 53 Datenpunkten für PBS, 43 Datenpunkten für PBSA und 92 Datenpunkten für PS-Polymer gesammelt15,20,24,25. Nach der Korrelationserstellung werden statistische und grafische Fehlertests durchgeführt, um die Genauigkeit der Korrelationen zu beurteilen. Ebenso wird die Fähigkeit der dargestellten Korrelationen bewertet, den tatsächlichen Trend der CO2-Löslichkeit bei Änderung von Druck und Temperatur vorherzusagen. In letzter Zeit wird der Leverage-Ansatz verwendet, um die Ausreißer-Datenpunkte im Datensatz zu erkennen.

In dieser Forschung wurde der GEP-Algorithmus implementiert, um die Menge der CO2-Löslichkeit in drei verschiedenen Polymeren vorherzusagen, nämlich PBS, PBSA und Polystyrol (PS). Zu diesem Zweck wurden 53 Datenpunkte für PBS, 43 Datenpunkte für PBSA und 92 Datenpunkte für PS-Polymer gesammelt15,20,24,25. In dieser Arbeit wurden Druck und Temperatur von Kohlendioxid als Eingangsparameter berücksichtigt. Eine Zusammenfassung der gesammelten Datenpunkte ist in Tabelle 1 dargestellt. Wie in Tabelle 1 dargelegt, werden in dieser Studie umfangreiche Temperatur- und Druckbereiche von CO2 bereitgestellt.

Um CO2-Löslichkeitskorrelationen zu erzeugen, wurde der evolutionäre Algorithmus der Genexpressionsprogrammierung (GEP) angewendet. GEP, das erstmals 2001 von Ferreira vorgeschlagen wurde41, ist eine normalerweise umfassende Phänotyptechnik, bei der die Chromosomen eine korrekt untrennbare, operative Einheit bilden42. Diese Technik wird häufig in Computerprogrammierungs- und Modellierungsanwendungen eingesetzt43,44,45,46. Algorithmen zur Genexpressions-Programmierung sind komplizierte baumbasierte Strukturen, die sich koordinieren, indem sie ihre Form, Zusammensetzung und Größe ändern. Durch die Kodierung von Bäumen als Vektoren von Symbolen und deren Umwandlung in diese, nur um ihre Eignung zu beurteilen, kann diese Technik indirekt Bäume erzeugen47. Bei dieser Soft-Computing-Technik handelt es sich um einen starken Vorhersagealgorithmus, der häufig für verschiedene Feldanwendungszwecke eingesetzt wird. Im Allgemeinen besteht die GEP-Technik aus zwei Komponenten, nämlich Chromosomen und Expressionsbäumen (ETs). Die möglichen Lösungen werden durch die Chromosomen kodiert und gelten als lineare Zeichenfolge mit einer bestimmten Länge. Daher werden diese Lösungen in die echte Kandidatenlösung, die als Ausdrucksbaum48 bezeichnet wird, dekodiert. Nach der Produktion der Chromosomen von Individuen der Erstproduktion und deren Auswahl auf der Grundlage ihrer Fitnessfunktion zur Regeneration mit Modifikationen wurden Individuen der neuen Generation dem Entwicklungsvorgang der Konfrontation mit der Selektionsumgebung, der Genomexpression und der modifizierten Reproduktion unterzogen49. Darüber hinaus erstellt die Genexpressionsprogrammierung automatisch algebraische Ausdrücke, um nichtlineare Probleme zu beantworten50. Das schematische Flussdiagramm des GEP-Verfahrens ist in Abb. 1 dargestellt.

Der schematische Rahmen der Genexpressionsprogrammierung (GEP).

In der vorliegenden Studie wurde ein baumbasierter Soft-Computing-Ansatz zur Genexpressionsprogrammierung durchgeführt, um genaue Korrelationen für die Vorhersage der CO2-Löslichkeit in verschiedenen Polymeren zu entwickeln. Die entwickelten Korrelationen berücksichtigen die CO2-Löslichkeit als Funktion von Druck und Temperatur des entsprechenden Polymers und nutzen diese als Eingangsvariablen. Um genaue und benutzerfreundliche Korrelationen zu generieren, wurde aus früherer Literatur eine umfassende Datenbank bestehend aus 53 Datenpunkten für PBS-Polymer, 43 Datenpunkten für PBSA-Polymer und 92 Datenpunkten für PS-Polymer zusammengestellt. Tabelle 2 stellt die in dieser Forschung verwendeten GEP-Parameter dar.

Unter Verwendung des oben genannten Ansatzes sind die endgültigen Formeln für die Bestimmung der CO2-Löslichkeit basierend auf der Technik der Genexpressionsprogrammierung unten aufgeführt:

wobei P und T den Druck bzw. die Temperatur der oben genannten Polymere bezeichnen. In den obigen Korrelationen sind die Einheiten von P und T MPa bzw. K. Die in dieser Studie generierten Korrelationen sind für die Vorhersage der CO2-Löslichkeit in verschiedenen Temperatur- und Druckbereichen der genannten Polymere anwendbar.

Um die Präzision der generierten Korrelationen anzuzeigen und zu vergleichen, werden einige wichtige statistische Parameter verwendet, darunter der mittlere quadratische Fehler (RMSE), die Standardabweichung (SD), das Bestimmtheitsmaß (R2), der durchschnittliche relative Fehler (ARE) und der durchschnittliche absolute relativer Fehler (AARE) angewendet51. Diese Bedingungen sind unten aufgeführt:

Dabei ist \(Ei\) die Teilabweichung, die wie folgt beschrieben wird:

Dabei sind n, S (exp), S (cal) und S (avg) die Anzahl der Daten, der tatsächliche CO2-Löslichkeitswert, der berechnete CO2-Löslichkeitswert bzw. der Durchschnitt der tatsächlichen Datenpunkte. Die oben genannten statistischen Parameter für die drei generierten Korrelationen sind für das Training, die Tests und die gesamten Datensätze in Tabelle 3 aufgeführt. Wie in dieser Tabelle beschrieben, ist der AARE der Korrelation für das PBS-Polymer niedriger als bei den beiden anderen in dieser Arbeit generierten Korrelationen. Die Ergebnisse zeigen, dass die generierte Korrelation für das PBS-Polymer die niedrigste Standardabweichung (0,028) und RMSE (0,00178) aufweist. Die für die anderen beiden Polymere entwickelten Korrelationen weisen jedoch auch eine akzeptable Genauigkeit auf. Wie in Tabelle 3 dargestellt, lagen die AARE-Werte für PBS- und PBSA-Polymere unter den AARE-Werten für PS-Polymer, was auf die Art der experimentellen Daten im Zusammenhang mit PS-Polymer zurückzuführen ist. Es ist offensichtlich, dass die generierten Korrelationen zuverlässig sind und aufgrund der Art der experimentellen Datenwerte verschiedener Materialien (z. B. Polymere) manchmal unterschiedliche Fehlerwerte erhalten werden können.

Dieser Abschnitt stellt eine grafische Beschreibung des Vergleichs zwischen den Ergebnissen der generierten Korrelationen und den tatsächlichen Daten dar. Die vorhergesagten CO2-Löslichkeitswerte im PBS-Polymer sind in Abb. 2a im Vergleich zu den tatsächlichen Werten dargestellt. Ebenso sind die vorhergesagten CO2-Löslichkeitswerte in PBSA- und PS-Polymeren im Vergleich zu experimentellen Daten in Abb. 2b bzw. c dargestellt. Je näher die skizzierten Datenpunkte an der 45°-Linie liegen, desto gleichmäßiger sind die Zusammenhänge. Anhand dieser Diagramme ist ersichtlich, dass die Ergebnisse der generierten benutzerfreundlichen Korrelationen eine zufriedenstellende Übereinstimmung rund um die Ideallinie zeigen. Darüber hinaus sind in Abb. 3a–c die relativen Fehlerkurven der entwickelten Korrelationen der CO2-Löslichkeit in PBS-Polymer, PBSA-Polymer und PS-Polymer dargestellt.

Kreuzdiagramme der vorhergesagten und experimentellen CO2-Löslichkeitswerte in (a) PBS-, (b) PBSA- und (c) PS-Polymeren.

Relative Fehlerverteilungskurven der erzeugten Korrelation der CO2-Löslichkeit in (a) PBS-, (b) PBSA- und (c) PS-Polymeren.

Um außerdem die Genauigkeit der dargestellten Korrelationen in verschiedenen Druck- und Temperaturbereichen zu zeigen, wurden die Leistungen der Korrelationen in Bezug auf AARE anhand von fünf Drucksätzen und drei Temperatursätzen skizziert. Abbildung 4 zeigt die AARE der Korrelationen in verschiedenen Bereichen von Eingabeparametern. Für verschiedene Druckbereiche verdeutlicht die Korrelation der CO2-Löslichkeit im PBS-Polymer eine konstante Leistung und sein AARE liegt in allen Bereichen unter 2,9 %. Darüber hinaus lässt sich anhand der Korrelation der CO2-Löslichkeit im PBS-Polymer bis zum letzten Temperaturbereich eine zuverlässige Leistung erkennen. Diese Zahl bestätigt die Effizienz der entwickelten Korrelation der CO2-Löslichkeit in PBS-Polymer im Vergleich zu anderen entwickelten Korrelationen in der vorliegenden Studie.

AARE für die unterschiedlichen Korrelationen, die in dieser Untersuchung für die drei Polymere in verschiedenen Inputbereichen durchgeführt wurden. (a,b) PBS; (c, d) PBSA; (e,f) PS.

Anschließend ist die kumulative Häufigkeitsanalyse des absoluten prozentualen relativen Fehlers (APRE) für die in dieser Arbeit generierten Korrelationen in Abb. 5 dargestellt. Den Ergebnissen dieser Abbildung zufolge könnte die Korrelation der CO2-Löslichkeit in PBS-Polymer auf mehr als 90 geschätzt werden % der CO2-Löslichkeitswerte mit einem APRE von weniger als 5 % und auch mehr als 98 % der CO2-Löslichkeitswerte nach Korrelation für PBS-Polymer haben einen AARE von weniger als 10 %.

Kumulatives Häufigkeitsdiagramm der in dieser Studie generierten Korrelationen.

Zusätzlich wurde ein absoluter relativer Fehlervergleich zwischen den generierten Korrelationen durchgeführt. Abbildung 6 beschreibt den AARE-Vergleich zwischen den oben genannten Korrelationen. Dieser Abbildung zufolge zeigte die entwickelte Korrelation der CO2-Löslichkeit in PBS-Polymer die höchste Genauigkeit und den niedrigsten AARE zwischen anderen in dieser Forschung generierten Korrelationen.

Vergleich zwischen AARE-Werten der implementierten Korrelationen.

Die Trendanalyse ist eine bekannte anwendbare Technik zur Visualisierung der Ausgabeschwankung bei Änderung der Eingabevariablen52,53. Die Vorhersagen der CO2-Löslichkeitskorrelationen sind in Abb. 7 in Abhängigkeit von Temperatur und Druck dargestellt, um die Fähigkeit der generierten Korrelationen zu untersuchen, den tatsächlich erwarteten Trends der CO2-Löslichkeitswerte bei Änderungen von Druck und Temperatur zu folgen. Nach dem Henry-Gesetz ist es offensichtlich, dass die CO2-Löslichkeit mit sinkender Temperatur und steigendem Druck zunimmt54. Kohlendioxid hat eine Eigenschaft, nämlich eine plastifizierende Wirkung55. Dies bedeutet, dass die CO2-Moleküle in den Ketten des Polymers infolge des zunehmenden Drucks unter Druck gesetzt werden, was zu einer Erweiterung des Porenraums innerhalb der Moleküle und damit zu einer Verstärkung ihrer Bewegung führt56,57. Dadurch ist es möglich, mehr Gasmoleküle aufzunehmen. Ebenso erhalten die CO2-Moleküle durch Senkung der Temperatur eine geringere kinetische Energie und sie haben nicht die Tendenz, sich aus der Lösung zu lösen und in einem Zustand mit größerer Unabhängigkeit zu bleiben58. Als Folge davon würde die Löslichkeit zunehmen.

Vergleich der CO2-Löslichkeitsvariation für die in dieser Arbeit generierten Korrelationen mit tatsächlichen Daten. (a) Änderung der CO2-Löslichkeit mit dem Druck; (b) CO2-Löslichkeitsänderung mit der Temperatur.

Die Erkennung von Ausreißern spielt eine wichtige Rolle bei der Identifizierung von Daten, die von anderen in einem Datensatz vorhandenen Datenpunkten abweichen können59. Die Leverage-Technik ist eine vertrauenswürdige Methode zur Entdeckung von Ausreißern, die sich mit den Werten der standardisierten Residuen und einer Matrix befasst, nämlich der Hat-Matrix, die aus den tatsächlichen und den vorhergesagten Werten besteht, die aus den Korrelationen erhalten werden60. Wenn nach diesem Ansatz die meisten Datenpunkte in den Bereichen − 3 ≤ R ≤ 3 (R bezeichnet das standardisierte Residuum) und 0 ≤ Hi ≤ H* liegen, zeigt dies, dass die Ergebnisse der generierten Korrelationen zuverlässig und gültig sind61 ,62,63. Die Abbildungen 8, 9 und 10 stellen William-Diagramme der erzeugten Korrelationen der CO2-Löslichkeit in PBS-, PBSA- und PS-Polymeren dar. Für PBS-Polymer ist es offensichtlich, dass alle Datenpunkte bis auf einen in einer gültigen Zone liegen. Außerdem zeigen die Ergebnisse der generierten Korrelation des PBSA-Polymers, dass sich alle Datenpunkte in einem gültigen Bereich befinden. Am Ende zeigt Abb. 10 ein William-Diagramm der CO2-Löslichkeitskorrelation in PS-Polymer, das zeigt, dass von dem gesamten Datensatz, der aus 92 für dieses Polymer verwendeten Datenpunkten besteht, nur 3 Datenpunkte als Datenpunkte außerhalb der Hebelwirkung erkannt werden.

Das William-Diagramm der generierten Korrelation für PBS-Polymer.

Das William-Diagramm der generierten Korrelation für PBSA-Polymer.

Das William-Diagramm der generierten Korrelation für PS-Polymer.

Die vorliegende Forschung zielte darauf ab, die CO2-Löslichkeit als einen starken wirksamen Parameter in Polymerisationsprozessen vorherzusagen. PBS, PBSA und PS waren drei Polymere, die in dieser Arbeit verwendet wurden. Zu diesem Zweck wurde die Technik der Genexpressionsprogrammierung (GEP) angewendet. Zu diesem Zweck wurde ein umfangreicher Datensatz aus der bisherigen Literatur zusammengestellt. Die Ergebnisse zeigten, dass die generierte Korrelation der CO2-Löslichkeit für PBS-Polymer mit einem AARE von 1,63 %, einer SD von 0,028 und einem RMSE von 0,001 die höchste Genauigkeit bei der Vorhersage der CO2-Löslichkeit bieten konnte. Die mithilfe der Trendanalyse skizzierten CO2-Löslichkeitskurven zeigten, dass alle drei in dieser Studie generierten Korrelationen genau zu den tatsächlichen Trends der CO2-Löslichkeitsschwankung passen könnten. Die einfach generierten Korrelationen können in weiten Druck- und Temperaturbereichen durchgeführt werden und weisen eine hohe Genauigkeit auf. Der Leverage-Ansatz zeigte, dass alle Datenpunkte zuverlässig und gültig zu sein scheinen, mit Ausnahme von vier, die in einem niedrigeren Verdachtsbereich und außerhalb der Leverage-Zone platziert wurden. Um in zukünftigen Arbeiten die CO2-Löslichkeit in Polymeren präzise zu simulieren, empfiehlt es sich, neue Zusammenhänge zu generieren und intelligente Schemata zu entwickeln.

Alle Daten sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

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Mohammadhadi Shateri

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Abdolhossein Hemmati-Sarapardeh

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BA-R.: Untersuchung, Visualisierung, Schreiben-Originalentwurf, MNA: Methodik, Visualisierung, Datenanalyse, MS: Aufsicht, Schreiben-Überprüfung und Bearbeitung. AH-S.: Betreuung, schriftliche Rezension und Bearbeitung.

Korrespondenz mit Mohammadhadi Shateri oder Abdolhossein Hemmati-Sarapardeh.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Amiri-Ramsheh, B., Nait Amar, M., Shateri, M. et al. Zur Bewertung der Kohlendioxidlöslichkeit in Polymeren mittels Genexpressionsprogrammierung. Sci Rep 13, 12505 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-39343-8

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Eingegangen: 11. Februar 2023

Angenommen: 24. Juli 2023

Veröffentlicht: 02. August 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-39343-8

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